Фрагментация гетероциклических молекул при захвате одного электрона двухзарядными ионами

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Доступ платный или только для подписчиков

Аннотация

Методом времяпролетной масс-спектрометрии исследованы процессы фрагментации ионов аденина (Ade, C5H5N5) и циклодиглицина (DKP, C4H6N2O2), образующихся в процессах захвата одного электрона при взаимодействии молекул, находящихся в газовой фазе, с ионами C2+ и O2+ с энергией 12 кэВ. Экспериментально обнаруженная зависимость относительного сечения фрагментации молекулярных ионов от вида налетающего иона качественно объяснена в рамках квазимолекулярной модели. Многоконфигурационным методом самосогласованного поля в полном активном пространстве (CASSCF) выполнены расчеты путей экспериментально наблюдаемых реакций фрагментации ионов Ade+ и DKP+. Вычисленные значения энергии появления фрагментов хорошо согласуются с имеющимися в литературе экспериментальными данными.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

А. А. Басалаев

Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: a.basalaev@mail.ioffe.ru
Россия, Санкт-Петербург

В. В. Кузьмичев

Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук

Email: a.basalaev@mail.ioffe.ru
Россия, Санкт-Петербург

М. Н. Панов

Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук

Email: a.basalaev@mail.ioffe.ru
Россия, Санкт-Петербург

К. В. Симон

Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук

Email: a.basalaev@mail.ioffe.ru
Россия, Санкт-Петербург

О. В. Смирнов

Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук

Email: a.basalaev@mail.ioffe.ru
Россия, Санкт-Петербург

Список литературы

  1. Jochims H.-W., Schwell M., Baumgärtel H. et al. // Chem. Phys. 2005. V. 314. № 1–3. P. 263. https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2005.03.008
  2. Pilling S., Lago A.F., Coutinho L.H. et al. // Rapid Commun. Mass Spectrom. 2007. V. 21. № 22. P. 3646. https://doi.org/10.1002/rcm.3259
  3. Barreiro-Lage D., Bolognesi P., Chiarinelli J. et al. // J. Phys. Chem. Lett. 2021. V. 12. № 30. P. 7379. https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.1c01788
  4. Chiarinelli J., D. Barreiro-Lage D., Bolognesi P. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2022. V. 24. P. 5855. https://doi.org/10.1039/D1CP05811H
  5. Barreiro-Lage D., Chiarinelli J., Bolognesi P. et al. // Ibid. 2023. V. 25. № 23. P. 15635. https://doi.org/10.1039/D3CP00608E
  6. Feil S., Gluch K., Matt-Leubner S. et al. // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2004 V. 37(15). № 3013. https://doi.org/10.1088/0953-4075/37/15/001
  7. Dawley M.M., Tanzer K., Cantrell W.A. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2014. V. 16. № 45. P. 25039. https://doi.org/10.1039/C4CP03452J
  8. Van der Burgt P.J.M., Finnegan S., Eden S. // Eur. Phys. J. D. 2015. V. 69. № 173. https://doi.org/10.1140/epjd/e2015-60200-y
  9. Li B., Ma X., Zhu X. L. et al. // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2009. V. 42(7). № 075204. https://doi.org/10.1088/0953-4075/42/7/075204
  10. De Vries J., Hoekstra R., Morgenstern R. et al. // Ibid. 2002. V. 35(21). № 4373. https://doi.org/10.1088/0953-4075/35/21/304
  11. Tabet J., Eden S., Feil S. et al. // Intern. J. Mass Spectrom. 2010. V. 292. № 1. P. 53. https://doi.org/10.1016/j.ijms.2010.03.002
  12. Afrosimov V.V., Basalaev A.A., Vasyutinskii O.S. et al. // Eur. Phys. J. D. 2015. V. 69. № 3. https://doi.org/10.1140/epjd/e2014-50435-5
  13. Басалаев А.А., Кузьмичев В.В., Панов М Н. и др. // Письма в ЖТФ. 2022. Т. 48. № 17. С. 13. https://doi.org/10.21883/PJTF.2022.17.53280.19238
  14. Basalaev A.A., Kuz’michev V.V., Panov M.N. et al. // Radiat. Phys. Chem. 2022. V. 193(4). № 109984. https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2022.109984
  15. Басалаев А.А., Кузьмичев В.В., Панов М.Н. и др. // ЖТФ. 2022. Т. 92. № 7. С. 978. https://doi.org/10.21883/JTF.2022.07.52654.309-21
  16. Barca G.M.J., Bertoni C., Carrington L. et al. // J. Chem. Phys. 2020. V. 152(15) № 154102. https://doi.org/10.1063/5.0005188
  17. Дьяков Ю.А., Адамсон С.О., Ванг П.К. и др. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 10. С. 22. https://doi.org/10.31857/S0207401X21100034
  18. Дьяков Ю.А., Адамсон С.О., Ванг П.К. и др. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 6. С. 85. https://doi.org/10.31857/S0207401X22060036
  19. Храпковский Г.М., Аристов И.В., Егоров Д.Л. и др. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 9. С. 19. https://doi.org/10.31857/S0207401X22070068
  20. Басалаев А.А., Кузьмичев В.В., Панов М.Н. и др. // Хим. физика. 2023. Т. 42. № 10. С. 16. https://doi.org/10.31857/S0207401X23100035
  21. Hush N.S., Cheung A.S. // Chem. Phys. Lett. 1975. V. 34. P. 11.
  22. Hwang C.T., Stumpf C.L., Yu Y.-Q. et al. // Intern. J. Mass Spectrom. 1999. V. 182/183. P. 253.
  23. Russo N., Toscano M., Grand A. // J. Comput. Chem. 2000. V. 21. № 14. P. 1243.
  24. Improta R., Scalmani G., Barone V. // Intern. J. Mass Spectrom. 2000. V. 201. P. 321.
  25. Janev R.K., Presnyakov L.P. // Phys. Rep. 1981. V. 70. № 1. P. 1. https://doi.org/10.1016/0370-1573(81)90161-7
  26. Lin J., Yu C., Peng S., Akiyama I. et al. // J. Amer. Chem. Soc. 1980. V. 102. P. 4627.
  27. Trofimov A.B., Schirmer J., Kobychev V.B. et al. // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2006. V. 39. № 2. P. 305. https://doi.org/10.1088/0953-4075/39/2/007
  28. Arachchilage A.P.W., Wang F., Feyer V. et al. // J. Chem. Phys. 2010. V. 133(17). № 174319. https://doi.org/10.1063/1.3499740
  29. Franz J., Gianturco F.A. // Eur. Phys. J. D. 2014. V. 68. P. 279. https://doi.org/10.1140/epjd/e2014-50072-0
  30. Kramida A., Ralchenko Yu., Reader J. et al. // NIST Atomic Spectra Database (version 5.9). 2021. https://doi.org/10.18434/T4W30F

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Масс-спектры ионов-фрагментов, образовавшихся в процессах захвата одного электрона у молекул Ade ионами C2+, He2+, O2+. На вставке – структурная формула молекулы Ade).

Скачать (170KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Точки стационарности вдоль пути фрагментации при последовательном разрыве связей C5–C6 и C2–N3 в шестичленном цикле иона Ade+. Начало отсчета энергии – полная энергия катиона Ade+ в оптимальной геометрии нейтральной молекулы.

Скачать (142KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Масс-спектры ионов-фрагментов, образовавшихся в процессах захвата одного электрона у молекул DKP ионами C2+, He2+, O2+. На вставке – структурная формула молекулы DKP).

Скачать (157KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Точки стационарности вдоль пути фрагментации иона DKP+ с образованием ионов-фрагментов с массами 86 и 30 а.е.м. Начало отсчета – полная энергия катиона DKP+ в оптимальной геометрии нейтральной молекулы.

Скачать (147KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Точки стационарности вдоль пути фрагментации иона DKP+ с образованием ионов-фрагментов с массой 30 а.е.м. при разрыве связей C3–C4 и C2–N1. Начало отсчета – полная энергия катиона DKP+ в оптимальной геометрии нейтральной молекулы.

Скачать (110KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Точки стационарности вдоль пути фрагментации иона DKP+, имеющего в исходном состоянии локализацию вакансии на химической связи C1–C2, с образованием ионов-фрагментов с массой 71 а.е.м. при разрыве связей C1–C2 и N1–C3. Начало отсчета – полная энергия катиона DKP+ в оптимальной геометрии нейтральной молекулы.

Скачать (116KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024