КРИСТАЛЛИЗАЦИЯ СИЛИКОАЛЮМОФОСФАТНОГО МОЛЕКУЛЯРНОГО СИТА SAPO-5 ИЗ РЕАКЦИОННЫХ ГЕЛЕЙ С РАЗЛИЧНЫМ СООТНОШЕНИЕМ SiO2/Al2O3 И ЕГО ПРИМЕНЕНИЕ В ГИДРОИЗОМЕРИЗАЦИИ н ГЕКСАДЕКАНА

Обложка

Цитировать

Полный текст

Аннотация

Микропористые силикоалюмофосфатные молекулярные сита SAPO-5 рассматриваются как перспективные кислотные катализаторы для превращения углеводородов. Однако их эффективность ограничена диффузионными затруднениями, которые можно минимизировать уменьшением размера кристаллов и оптимизацией кислотных свойств. Методами РФлА, РФА, СЭМ, адсорбции–десорбции N2, ТПД-NH3 и ИК-спектроскопии исследовано влияние исходного соотношения SiO2/Al2O3 в геле на структурно-кислотные характеристики SAPO-5. Установлено, что увеличение содержания кремния снижает размер кристаллов и повышает внешнюю удельную поверхность. Концентрация бренстедовских кислотных центров близка к максимуму при SiO2/Al2O3 = 0.3, что указывает на ограниченное внедрение Si в каркас. В реакции гидроизомеризации н-гексадекана максимальная активность и селективность по изопарафинам достигаются на образце Pt/SAPO-5 с наименьшим размером кристаллов (200–300 нм), высокой кислотностью (концентрация бренстедовских кислотных центров составляет 137 мкмоль г–1) и высокой степенью кристалличности (не менее 90%). Полученные данные подтверждают возможность управления структурой и кислотными свойствами материала за счет регулирования состава исходного геля.

Об авторах

Д. В. Серебренников

Институт нефтехимии и катализа Уфимского федерального исследовательского центра Российской академии наук

Email: d25c25@yandex.ru
450054 Уфа, Россия

Н. А. Филиппова

Институт нефтехимии и катализа Уфимского федерального исследовательского центра Российской академии наук

450054 Уфа, Россия

А. И. Малунов

Институт нефтехимии и катализа Уфимского федерального исследовательского центра Российской академии наук

450054 Уфа, Россия

Р. З. Куватова

Институт нефтехимии и катализа Уфимского федерального исследовательского центра Российской академии наук

450054 Уфа, Россия

О. С. Травкина

Институт нефтехимии и катализа Уфимского федерального исследовательского центра Российской академии наук

450054 Уфа, Россия

Б. И. Кутепов

Институт нефтехимии и катализа Уфимского федерального исследовательского центра Российской академии наук

450054 Уфа, Россия

М. Р. Аглиуллин

Институт нефтехимии и катализа Уфимского федерального исследовательского центра Российской академии наук

450054 Уфа, Россия

Список литературы

  1. Potter M.E. // ACS Catal. 2020. № 10. P. 9758–9789. https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02278
  2. Hartmann M., Elangovan S.P. // Adv. Nanoporous Mater. 2010. V. 1. P. 237–312. https://doi.org/10.1016/S1878-7959(09)00104-2
  3. Aljajan Y., Stytsenko V., Rubtsova M., Glotov A. // Catalysts. 2023. № 13. P. 1363. https://doi.org/10.3390/catal13101363
  4. Wang Q., Zhang W., Ma X., Liu Y., Zhang L., Zheng J., Wang Y., Li W., Fan B., Li R. // Fuel. 2023. V. 331. P. 125935. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.125935
  5. Baerlocher C., McCusker L.B., Olson D.H. Atlas of zeolite framework types. AMS, Elsevier, 2007. 404 p.
  6. Potter M.E., Kezina J., Bounds R., Carravetta M., Mezza T.M., Raja R. // Catal. Sci. Technol. 2018. V. 8. № 20. P. 5155–5164. https://doi.org/10.1039/C8CY01370E
  7. Potter M.E., Cholerton M.E., Kezina J., Bounds R., Carravetta M., Manzoli M., Gianotti E., Lefenfeld M., Raja R. // ACS Catal. 2014. V. 4. № 11. P. 4161–4169. https://doi.org/10.1021/cs501092b
  8. Potter M.E., O’Malley A.J., Chapman S., Kezina J., Newland S.H, Silverwood I.P. // ACS Catal. 2017. V. 7. № 4. P. 2926–2934. https://doi.org/10.1021/acscatal.6b03641
  9. Jadav D., Bandyopadhyay R., Tsunoji N., Sadakane M., Bandyopadhyay M. // Mater. Today: Proc. 2021. V. 45. P. 3726–3732. https://doi.org/10.1016/j.matpr.2020.12.986
  10. Qi J., Jin Q., Zhao K., Zhao T. // J. Porous Mater. 2015. V. 22. P. 1021–1032. https://doi.org/10.1007/s10934-015-9976-y
  11. Danilina N., Krumeich F., Van Bokhoven J.A. // J. Catal. 2010. V. 272. P. 37–43. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2010.03.014
  12. Terasaka K., Imai H., Li X. // J. Adv. Chem. Eng. 2015. V. 5. № 4. 1000138. https://doi.org/10.4172/2090-4568.1000138
  13. Wang L., Guo C., Yan S., Huang X., Li Q. // Microporous Mesoporous Mater. 2003. V. 64. P. 63–68. https://doi.org/10.1016/S1387-1811(03)00482-7
  14. Roldán R., Sánchez-Sánchez M., Sankar G., Romero-Salguero F.J., Jiménez-Sanchidrián C. // Microporous Mesoporous Mater. 2007. V. 99. P. 288–298. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2006.09.035
  15. Newland S.H., Sinkler W., Mezza T., Bare S.R., Carravetta M., Haies I.M., Levy A., Keenan S., Raja R. // ACS Catal. 2015. V. 5. P. 6587–6593. https://doi.org/10.1021/acscatal.5b01595
  16. Westgård Erichsen M., Svelle S., Olsbye U. // J. Catal. 2013. V. 298. P. 94–101. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2012.11.004
  17. Qiu L., Zhou Z., Yu Y., Zhang H., Qian Y., Yang Y., Duo S. // Res. Chem. Intermed. 2019. V. 45. P. 1457–73. https://doi.org/10.1007/s11164-018-3675-7
  18. Zhu S., Liang S., Wang Y., Zhang X., Li F., Lin H., Zhang Z., Wang X. // Appl. Catal., B. 2016. V. 187. P. 11–18. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.01.002
  19. Al-Anazi A., Bellahwel O.C.K., Kavitha C., Abu-Dahrieh J., Ibrahim A.A., Santhosh S., Abasaeed A.E., Fakeeha A.H., Al-Fatesh A.S. // Catalysts. 2024. V. 15. № 5. P. 316. https://doi.org/10.3390/catal14050316
  20. Kang L., Xu B., Li P., Wang K., Chen J., Du H., Liu Q., Zhang L., Lian X. // Nanomaterials. 2025. V. 15. P. 366. https://doi.org/10.3390/nano15050366
  21. Martin C., Tosi-Pellenq N., Patarin J., Coulomb J.P. // Langmuir. 1998. V. 14. P. 1774–1778. https://doi.org/10.1021/la960755c
  22. Singh A.K., Yadav R., Sudarsan V., Kishore K., Upadhyayula S., Sakthivel A. // RSC Adv. 2014. V. 4. P. 8727–8734. https://doi.org/10.1039/C3RA47298A
  23. Hu E., Derebe A.T., Almansoori A., Wang K. // Int. J. Mater. Sci. Eng. 2014. V. 2. № 1. P. 10–14. https://doi.org/10.12720/ijmse.2.1.10-14
  24. Cho K., Kim S.K., Lee E.K., Kim J.-N. // J. Nanosci. Nanotechnol. 2017. V. 17. P. 5869–5877. https://doi.org/10.1166/jnn.2017.13838
  25. Hu E., Lai Z., Wang K. // J. Chem. Eng. Data. 2010. V. 55. P. 3286–3289. https://doi.org/10.1021/je100093u
  26. Xiao T., An L., Wang H. // Appl. Catal., A. 1995. V. 130. P. 187–194. https://doi.org/10.1016/0926-860X(95)00107-7
  27. Basina G., AlShami D., Polychronopoulou K., Tzitzios V., Balasubramanian V., Dawaymeh F., Karanikolos G.N., Al Wahedi Y. // Surf. Coat. Technol. 2018. V. 353. P. 378–386. https://doi.org/10.1016/j.surfcoat.2018.08.083
  28. Barthomeuf D. // Zeolites. 1994. V. 14. P. 394–401. https://doi.org/10.1016/0144-2449(94)90164-3
  29. Danilina N., Castelanelli S.A., Troussard E., van Bokhoven J.A. // Catal. Today. 2011. V. 168. P. 80–85. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2011.01.042
  30. Ali D., Zeiger C.R., Azim M.M., Lein H.L., Mathisen K. // Microporous Mesoporous Mater. 2020. V. 306. P. 110364. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2020.110364
  31. Ostrowski A., Jankowska A., Tabero A., Janiszewska E., Kowalak S. // Molecules. 2023. V. 28. P. 7312. https://doi.org/10.3390/molecules28217312
  32. Serebrennikov D.V., Zabirov A.R., Saliev A.N., Yakovenko R.E., Prosochkina T.R., Fayzullina Z.R., Guskov V.Yu., Kutepov B.I., Agliullin M.R. // Gels. 2024. V. 10. P. 792. https://doi.org/10.3390/gels10120792
  33. Serebrennikov D., Vlasov M., Travkina O., Filippova N., Mescheryakova E., Kuvatova R., Sabirov D., Agliullin M.R. // Chim. Tech. Acta. 2025. V. 12. № 3. 12301. P. 8676. https://doi.org/10.15826/chimtech.2025.12.3.01
  34. Serebrennikov D.V., Zabirov A.R., Kuvatova R.Z., Bagdanova D.O., Malunov A.I., Dement’ev K.I., Agliullin M.R. // Petrol. Chem. 2024. V. 64. P. 1276–1285. https://doi.org/10.1134/S0965544124080188
  35. Serebrennikov D.V., Zabirov A.R., Kuvatova R.Z., Bagdanova D.O., Malunov A.I., Travkina O.S., Kutepov B.I., Agliullin M.R. // Petrol. Chem. 2024. V. 64. P. 1122–1129. https://doi.org/10.1134/S0965544124060197
  36. Agliullin M.R., Arzumanov S.S., Gerasimov E.Yu., Grigo- rieva N.G., Bikbaeva V.R., Serebrennikov D.V., Khali- lov L.M., Kutepov B.I. // CrystEngComm. 2023. V. 25. P. 3096–3107. https://doi.org/10.1039/D3CE00278K
  37. Tamura M., Shimizu K., Satsuma A. // Appl. Catal., A. 2012. V. 433–434. P. 135–145. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.05.008
  38. Pastore H.O., Coluccia S., Marchese L. // Annu. Rev. Mater. Res. 2005. V. 35. P. 351–395. https://doi.org/10.1146/annurev.matsci.35.103103.120732
  39. Höchtl M., Jentys A., Vinek H. // J. Catal. 2000. V. 190. P. 419–332. https://doi.org/10.1006/jcat.1999.2761

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2025